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綜合物性測(cè)量系統(tǒng)拓展新應(yīng)用-原位磁性測(cè)試揭示鋰離子電池額外容量問題!

更新時(shí)間:2020-09-25點(diǎn)擊次數(shù):1033

    在鋰離子電池中,過渡族金屬化合物材料反常的超出理論限的額外容量現(xiàn)象引發(fā)了人們的廣泛關(guān)注。為了揭示這關(guān)鍵科學(xué)問題,多位能源域家都對(duì)該現(xiàn)象提出了不同的理論解釋,如電表面電解質(zhì)衍生層的形成與分解、含鋰物質(zhì)的氧化反應(yīng)、空間電荷存儲(chǔ)等。然而由于電材料界面處的復(fù)雜性超出常規(guī)設(shè)備的測(cè)試能力,其蘊(yùn)藏的儲(chǔ)能機(jī)制始終處于爭(zhēng)議中。

    近期,青島大學(xué)物理科學(xué)學(xué)院*、李洪森教授與加拿大滑鐵盧大學(xué)苗國(guó)興教授、美國(guó)得克薩斯大學(xué)*分校余桂華教授等人通力合作,用自主構(gòu)建的原位磁性監(jiān)測(cè)技術(shù)(如圖1所示),結(jié)合自旋電子學(xué)理論揭示了過渡族金屬化合物Fe3O4的額外容量主要來源于過渡族金屬Fe納米顆粒表面的自旋化電容,并證明這種空間電荷儲(chǔ)鋰電容廣泛存在于各種過渡族金屬化合物中,費(fèi)米面處3d電子高電子態(tài)密度發(fā)揮了關(guān)鍵作用(如圖2所示)。該研究結(jié)論突破了人們對(duì)傳統(tǒng)鋰離子電池儲(chǔ)能方式(Insertion、Alloying、Conversion)的認(rèn)知,*在實(shí)驗(yàn)上直觀地證實(shí)了空間電荷存儲(chǔ)機(jī)制,并進(jìn)步明確了電子存儲(chǔ)位置。該工作已于近期發(fā)表在Top期刊《Nature Materials》[1]

 精彩圖文展示:

圖1 原位觀測(cè)Fe3O4鋰離子電池材料在充放電過程中的磁響應(yīng),其中上圖為磁化強(qiáng)度變化,下圖為恒流充放電曲線。磁性測(cè)試出乎意料的發(fā)現(xiàn)在于,當(dāng)電壓由0.45 V降低到0.01 V時(shí),電磁化強(qiáng)度緩慢降低直至放電結(jié)束。這發(fā)現(xiàn)表明還原產(chǎn)物金屬Fe顆??梢岳^續(xù)參與反應(yīng),這與經(jīng)典的鋰電池轉(zhuǎn)化反應(yīng)相矛盾。有趣的是,隨后充電到1.4 V時(shí),體系磁化強(qiáng)度再次增大。

圖2. 自旋化電子在Fe0/Li2O界面的表面電容示意圖(EF,費(fèi)米能)。a、鐵磁性金屬顆粒表面(放電前后)的自旋化態(tài)密度示意圖。b、自旋化電容模型中額外存儲(chǔ)鋰形成的空間電荷區(qū)。放電過程中還原出的Fe0納米顆粒分布在Li2O介質(zhì)中,具有大的表面/塊體比率且費(fèi)米面處具有高的電子態(tài)密度。大量的電子可以存儲(chǔ)在Fe0納米顆粒中的自旋劈裂能帶中,從而產(chǎn)生自旋化電容。

    值得注意的是,本文使用的樣品桿是研究人員經(jīng)過多年努力自主設(shè)計(jì)的,他們將電化學(xué)工作站與綜合物性測(cè)試系統(tǒng)(PPMS)中的振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)選件(VSM)進(jìn)行了有效結(jié)合,成功地構(gòu)建了鋰離子電池原位磁性測(cè)試系統(tǒng)來觀察鋰電池充放電過程中的磁響應(yīng)。文中所使用的PPMS系統(tǒng)具有高靈敏度磁性測(cè)試等勢(shì),可作為研究能源材料原子尺度臨近范圍內(nèi)的原子探針,是研究雜質(zhì)相和局部電子分布的全新“器”,獲取其他傳統(tǒng)技術(shù)所不能測(cè)得的信息。

圖3 PPMS Dynacool系統(tǒng)示意圖

    基于該測(cè)試系統(tǒng),本文研究者破解了多年?duì)幾h,*在實(shí)驗(yàn)中揭示了電池容量會(huì)超過理論限的關(guān)鍵問題,不僅為設(shè)計(jì)下代高性能儲(chǔ)能器件提供了新方向,也為能源材料的設(shè)計(jì)制備提供了種有力的測(cè)試分析技術(shù)。

    在這里我們恭喜我們的PPMS用戶取得了新的突破,也祝愿他們科研事業(yè)更上層樓!

參考文獻(xiàn):

[1] Extra storage capacity in transition metal oxide lithium-ion batteries revealed by in situ magnetometry, Nature Materials, 2020, https://doi.org/10.1038/s41563-020-0756-y

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