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時(shí)間分辨陰熒光光譜助力InGaN材料的“Green Gap”問(wèn)題分析

更新時(shí)間:2019-08-22點(diǎn)擊次數(shù):1705

引言

    InxGa1-xN(以下簡(jiǎn)稱為InGaN)材料具有0.7 eV~3.5 eV可調(diào)的直接帶隙能量,被廣泛應(yīng)用于光電子器件域。其中,用InGaN制備的藍(lán)光或綠光發(fā)光二管(light emitting diodes,LED)是項(xiàng)具有廣闊前景的應(yīng)用。然而,該域的發(fā)展也不是帆風(fēng)順,諸多挑戰(zhàn)頻頻出現(xiàn)限制了這項(xiàng)技術(shù)的快速崛起。其中之便是“Green Gap”問(wèn)題,即室溫下器件在綠光波段的發(fā)光效率遠(yuǎn)低于藍(lán)光波段的發(fā)光效率。據(jù)已有報(bào)道顯示,藍(lán)光LED的外量子效率峰值可以達(dá)到86%,而綠光僅為44%。造成近2倍外量子效率峰值差的原因是目前科學(xué)家爭(zhēng)論的熱點(diǎn)。有科學(xué)家表明,綠光發(fā)射大都需要在低溫生長(zhǎng)工藝下制備得到高銦含量材料,這些材料通常會(huì)形成許多缺陷,例如位錯(cuò)(螺旋位錯(cuò)、失配)、溝槽缺陷及點(diǎn)缺陷等。缺陷可能會(huì)成為非輻射復(fù)合中心,或輔助載流子從空間電荷區(qū)隧穿到InGaN有源區(qū),并伴隨有非輻射復(fù)合,進(jìn)而造成發(fā)光效率低下。因此,為了推進(jìn)綠光發(fā)光二管的發(fā)展,需要深入研究缺陷類型對(duì)“green gap”的影響,從原子層面揭示相關(guān)機(jī)制。

成果簡(jiǎn)介

    針對(duì)上述問(wèn)題,F(xiàn). C. Massabuau等人用陰熒光光譜(cathodoluminescence,CL)、時(shí)間分辨陰熒光光譜(time-resolved cathodoluminescence,TR-CL)及分子動(dòng)力學(xué)模擬手段,研究了銦含量在5%~15%的厚InGaN層中的螺旋位錯(cuò)的光學(xué)與結(jié)構(gòu)性質(zhì),并對(duì)“Green Gap”與InGaN的缺陷之間的關(guān)系進(jìn)行了討論。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在上述考量成分范圍內(nèi)的樣品中,銦原子在位錯(cuò)附近(距位錯(cuò)核納米范圍內(nèi))分離。這現(xiàn)象有助于形成In-N-In鏈或原子凝聚物,從而可以在位錯(cuò)處局域載流子并且能夠抑制非輻射復(fù)合。該團(tuán)隊(duì)還注意到隨著銦含量的增加,位錯(cuò)周圍的暗暈成為重要征,激起了團(tuán)隊(duì)的好奇,并對(duì)這征的物性進(jìn)行了深入分析。對(duì)于低銦組分樣品(x<12%),團(tuán)隊(duì)將暗暈歸因于V型凹坑平面以下較低組分材料的生長(zhǎng);對(duì)于高組分樣品(x>12%),暗暈的起源尚未確定,可能是由于V型坑的面上位錯(cuò)束的形成,或是表面電位的變化,亦或是載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度的增加。F. C. Massabuau等人相信,上述研究?jī)?nèi)容對(duì)闡明位錯(cuò)在發(fā)光二管中的“Green Gap”問(wèn)題有大的推進(jìn)作用。相關(guān)工作已經(jīng)發(fā)表在Journal of Applied Physics上,有關(guān)原文更多精彩的內(nèi)容,可參考 Journal of Applied Physics,125,165701,2019

    在F. C. Massabuau等人的工作中,選用了瑞士Attolight公司生產(chǎn)的Allalin 4207 SEM-CL系統(tǒng)進(jìn)行時(shí)間分辨陰熒光光譜的測(cè)試。該儀器*的光譜分辨率和空間分辨率是揭示InGaN表面缺陷與其發(fā)光效率之間關(guān)系的關(guān)鍵。更為重要的是,該儀器皮秒的時(shí)間分辨精度為實(shí)驗(yàn)揭示InGaN表面缺陷區(qū)域載流子的動(dòng)力學(xué)機(jī)制提供了強(qiáng)有力地幫助,推進(jìn)了InGaN制備綠光發(fā)光二管的研究。

    做為上時(shí)間分辨SEM-CL的制造商,Attolight公司的Allalin 4207 SEM-CL系統(tǒng)主要包含三個(gè)模塊:激發(fā)模塊、Attolight SEM-CL模塊、探測(cè)模塊。激發(fā)模塊的核心是用定制的三倍頻摻鉺光纖激光器產(chǎn)生紫外波段脈沖(波長(zhǎng)355 nm,5 ps,重復(fù)頻率80 MHz)。將生成的紫外波段脈沖耦合到SEM-CL系統(tǒng)當(dāng)中,并以紫外光輻照?qǐng)霭l(fā)射電子槍,從而獲得皮秒的電子脈沖。Attolight SEM-CL系統(tǒng)將消色差反射透鏡(na=0.71)集成到掃描電鏡的物鏡中,從而使它們的焦平面對(duì)準(zhǔn),并有效減少了其他繁冗的對(duì)準(zhǔn)操作。為了能夠在低溫下進(jìn)行穩(wěn)定而的測(cè)試,系統(tǒng)別集成有冷臺(tái),工作溫度20K到300K 。其探測(cè)系統(tǒng)有兩種模式,CL信號(hào)經(jīng)切爾尼納型單色儀(Horiba Scientific,iHR 320)衍射后,由Andor Newton 920 CCD相機(jī)收集信息。而對(duì)于時(shí)間分辨測(cè)試,則以O(shè)ptronis SC-10型條紋相機(jī)在光子計(jì)數(shù)模式下進(jìn)行。該儀器工作模式多種多樣,包括光學(xué)顯微鏡成像、陰熒光測(cè)量(多色,單色和高光譜)、二次電子測(cè)量、時(shí)間分辨陰熒光(時(shí)間分辨選項(xiàng))和 二次電子和陰熒光同步等測(cè)量。同時(shí),可提供300 μm直徑的光學(xué)和電子視場(chǎng),于10 nm的空間分辨率和10 ps的時(shí)間分辨率, 以及多6自由度位移控制?;谏鲜鰟?shì),Allalin 4207 SEM-CL系統(tǒng)在LED性能和可靠性評(píng)價(jià),GaN功率晶體管,線位錯(cuò)密度,載流子壽命和動(dòng)力學(xué),太陽(yáng)能電池的效率,納米尺度光電器件等域大放異彩。是進(jìn)行各種半導(dǎo)體和光電材料諸如載流子壽命和動(dòng)力學(xué)研究等的工具。

圖文導(dǎo)讀

圖1 InGaN樣品的(a)AFM圖像;(b)連續(xù)波模式CL(含強(qiáng)度信息)圖像;(c)連續(xù)波模式CL(含峰值波長(zhǎng)信息)圖像;(d)脈沖模式CL(含強(qiáng)度信息)圖像;(e)脈沖模式CL(含峰值波長(zhǎng)信息)圖像;(f)條紋相機(jī)采集的圖像信息;(g)由圖(f)中抽取的弛豫曲線

波長(zhǎng)與(a)弛豫時(shí)間及(b)上升時(shí)間的依賴關(guān)系

室溫下樣品缺陷的亮點(diǎn)周圍區(qū)域(a)與亮點(diǎn)區(qū)域(b)的弛豫時(shí)間與波長(zhǎng)關(guān)系曲線

 

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